페로브스카이트 태양전지는 ABX3 (A와 B는 금속양이온, X는 할로겐 물질) 형태의 페로브스카이트 구조를 가지는 물질을 광감응제로 이용하는 새로운 광전변환 소자 중 한 종류이다. 제 3 세대 태양전지인 염료감응 태양전지와 유기 태양전지로부터 고안해 낸 페로브스카이트 태양전지는 2010년부터 현재까지 약 5 년의 연구기간동안 급격한 효율증가를 이루었으며 현재는 20% 이상의 광전변환 효율을 달성하여 학계에서 큰 주목을 받고 있다. 페로브스카이트 태양전지는 빛을 받게 되면 캐리어가 전자와 정공으로 나뉘어 전자는 적절한 밴드갭을 가지는 반도체 산화물로 이동하고 정공 (hole)은 페로브스카이트의 최고 준위 점유 분자궤도 (highest occupied molecular orbital: HOMO) 레벨보다 높은 에너지 레벨을 가지는 홀 수송체 (hole transport material: HTM)로 이동하게 된다. 이 때 분리된 전자와 정공의 이동특성은 각 수송층의 특성에 의해 지대한 영향을 받으며 이에 따라 태양전지의 광전변환 효율도 결정된다. 따라서 본 연구에서는 수송층에서의 캐리어의 이동특성을 제어함으로써 페로브스카이트 태양전지의 광전변환 성능을 향상시키기 위한 실험을 수행하였다.
첫 번째로 mesoporous TiO2 (meso-TiO2) scaffold를 효율적으로 도입하는 방법을 연구하였다. 기존의 TiO2 페이스트를 희석하여 스핀코팅하는 방법은 두께 제어가 용이하지 않은 단점을 가지고 있다. 따라서 본 연구에서는 블록공중합 고분자 (Pluronic P-123)를 틀로 이용하여 scaffold의 두께를 쉽게 조절하면서 동시에 전자의 이동특성을 향상시킬 수 있는 새로운 방법을 제안하였다 (STN-TiO2). 실험 결과 기존의 전극층에 비해 얇은 두께에서 (∼160 nm) 최적화된 광전변환 효율을 얻을 수 있었으며 또한 underlayer 도입 및 TiCl4 처리와 같은 부수적인 공정을 제외하고도 기존 전극대비 동등 수준의 우수한 광전변환 효율 (∼11.1%)을 달성할 수 있음을 확인하였다. 이는 STN-TiO2 scaffold 가 기존의 전극층과 비교하여 정렬된 구조를 가지고 있으며 또한 TCO 기판과의 계면접촉 특성이 우수하여 전자의 확산거리가 크게 증가된 결과로 해석되었다.
두 번째로 정공 이동특성 향상을 위한 HTM 첨가제에 대한 연구를 진행하였다. 다른 양이온을 포함하는 bis(trifluoromethane)sulfonimide (TFSI) 첨가제들을 합성하고 HTM 첨가제로 평가를 하였다. 결과적으로 첨가제에 포함된 양이온의 크기가 작을수록 광전변환 효율이 높다는 것을 알 수 있었으며 또한 첨가제의 용해도와도 상관관계가 있는 것으로 파악되었다. 검토된 첨가제 중 Li-TFSI가 가장 높은 광전변환 효율을 나타내었으며 이는 Li-TFSI가 용해도가 높고 HTM으로 사용된 spiro-MeOTAD와의 상용성이 우수함에 따라 정공 이동도를 가장 효과적으로 향상시켰기 때문으로 사료되었다.
세 번째로 페로브스카이트와 반도체 산화물사이의 계면에서의 전자 이동특성을 향상시키기 위해 TiO2와 다른 에너지 준위를 갖는 HfO2와 Nb2O5를 에너지 장벽층으로 도입하는 연구를 수행하였다. 실험 결과 HfO2 및 Nb2O5가 1 mM 농도로 코팅된 경우 가장 우수한 광전변환 성능 향상을 나타내었으며 결론적으로 두 물질 모두 효율적인 에너지 장벽 소재로 확인되었다.
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